高レベル放射性廃棄物の処分地選定においては，地下深部からの流入が想定される深部流体の調査・評価が必要である．深部流体のうち，スラブ起源水は高温，高塩濃度，高 CO2 濃度，低 pH という特徴を持つものがあり，処分環境へ流入した場合に悪影響を及ぼすことが懸念されている．そのため，スラブ起源水の流入を判別する方法の構築が必要である．深部流体の定義は非天水起源の地下水の総称としたものや，いわゆるスラブ起源水のみを深部流体としたものもあり，文献により異なる．また，国内のさまざまな地域での研究事例があり，溶存物質や地質環境の検討を併せて起源水の推定がなされているが，それぞれの共通した特徴を整理した事例に乏しい．そこで本研究では，既往文献調査に基づく，深部流体の形成機構のまとめと起源水の定義を行うとともに，30 か所以上におよぶ採水調査を実施し，既往文献結果と併せて溶存物質の特徴を再整理して深部流体の起源を判別する方法の検討を行った．その結果，Cl 濃度，He 同位体比，水の安定同位体比ならびに溶存イオン，溶存ガスを用いて定性的ではあるが起源水の推定が可能であること，溶存物質は深部流体の影響領域を評価できる可能性があることを示した．

放射性廃棄物の地層処分施設の緩衝材への利用が検討されているベントナイトの膨潤特性を把握するために実施される膨潤圧試験では，給水開始後の時間経過とともに膨潤圧が単調に増加する場合や，一度増加した後に低下する場合など様々な膨潤圧変化のパターンが報告されている．本研究では，複数の異なる初期含水比の供試体を用いて膨潤圧試験を実施し，試験中の X 線 CT 測定により，膨潤圧が単調に増加する場合および一時的に低下する場合における供試体内部の湿潤密度分布の時間変化のデータを得た．その結果，吸水圧縮挙動の発生の有無やその大小が膨潤圧の経時変化のパターンに影響を与えることを明らかにした．具体的には，膨潤圧試験において供試体内部での吸水圧縮による変形量が大きいほど試験途中における膨潤圧の一時的な低下量が大きく，吸水圧縮による変形が生じない場合は単調に増加するものと推測された．

放射性廃棄物の処分システムにおいて，粘土鉱物を主体とするベントナイトの物理的・化学的挙動を予測するうえで，モンモリロナイトの膨潤現象を理解することは重要である．本論文では，モンモリロナイト層間の結晶膨潤挙動を支配する層間対イオンの特性因子について，分子動力学（molecular dynamics, MD）シミュレーションによって調査した．5 種類の単一イオン型モンモリロナイト（Na 型，K 型，Cs 型，Ca 型，Sr 型）の膨潤現象に関する分析試験の結果にMD 計算で得られた情報を統合することにより，モンモリロナイト層間への水分子吸着量は，層間対イオンの水和数に強く依存していることが確認された．また，層間における対イオンの水和数は，対イオンの水和自由エネルギー，体積および対イオンの分布状態により決まることが示された．さらに，層間対イオンの特性パラメータを仮想的に変動させたMD計算の結果から，層間対イオンの水和自由エネルギーと電荷とが影響因子として競合することにより，対イオンの分布状態が制御されることが明らかになった．これらの結果から得られた影響因子を含む経験式によって，層間対イオンの異なるモンモリロナイト層間の膨潤挙動を定量的に予測することが可能となる．